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Untersuchung von Aufbaureaktionen polyzyklischer aromatischer Kohlenwasserstoffe mit Dichtefunktionaltheorie: Stationäre Punkte von Energiehyperflächen

AutorBarbara Verena Unterreiner
VerlagCuvillier Verlag
Erscheinungsjahr2004
Seitenanzahl194 Seiten
ISBN9783736910393
FormatPDF
KopierschutzWasserzeichen
GerätePC/MAC/eReader/Tablet
Preis19,60 EUR
Es wurden verschiedene Reaktionen f¨ur Teilschritte der Vorl¨aufer der Rußbildung beispielweise unter typischen Pyrolysebedingungen vorgestellt. Die Behandlung basiert auf der Annahme, dass die Radikalbildung, z. B. durch Wasserstoff-Abstraktion, der Anfangsschritt ist, was ebenfalls im HACA-Mechanismus vorausgesetzt wird. Mit der Betrachtung der aromatischen Kondensation wurden Reaktionswege erhalten, die Barrieren von typischerweise weniger als 100 kJ/mol besitzen; das beinhaltet, dass solche Kondensationsreaktionen eine Rolle bei der Rußbildung spielen sollten. Es wurden weiterhin einige neue Reaktionswege, Abbildung 4.15, und Schritte f¨ur den HACAMechanismus, Abbildung 4.12, von [12] ¨uber [16] nach [17] oder von [13] ¨uber [14] und [15] nach [17], vorgestellt. Die Untersuchungen best¨atigen, dass die Reaktionen — wenn ein Radikal vorhanden ist — mit niedrigen Energiebarrieren voranschreitet; damit stellen sie M¨oglichkeiten f¨ur das Rußwachstum oder das Wachstum kleinerer PAHs dar. PM3-Rechnungen sind nicht in der Lage, den HACA-Mechanismus mit der n¨otigen Genauigkeit zu beschreiben, da sie einen Fehler von bis zu 100 kJ/mol aufweisen [126].

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